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2.2.2 Zeitaufgelöste optische Spektroskopie
Abb. 2.2-8:
Schematische Darstellung des Messaufbaus der fs FAK.
Für das Experiment wird nicht direkt der Anregungspuls verwendet, sondern ausschließlich die
durch ihn erzeugte Emission der Probe. Der Anregungspuls selbst wird mit Hilfe eines geeigneten
Kantenfilters im Emissionsstrahl unterdrückt. Die Emission der Probe wird anschließend über eine
Linse in einen elektronisch gesteuerten, drehbaren nichtlinearen optischen Kristall (BBO) fokussiert. Anders als bei der TA ist der Abfragepuls bei der FAK kein Weißlichtstrahl, sondern wird
als Ausgangspuls (Gate-Puls) bezeichnet. Dieser ist ein fs Laserpuls mit einer Wellenlänge von
775 nm bzw. einer Frequenz (ωG) von 3,87 x 1016 s-1 und besitzt eine zeitliche Pulsbreite von
150 fs. Gleich der TA jedoch ist, dass der Gate-Puls ebenfalls eine computergesteuerte, optische
Verzögerungsstrecke durchläuft, bevor dieser mittels einer Linse in den gleichen BBO Kristall wie
der Emissionsstrahl fokussiert wird. Mit Hilfe der elektronischen Verzögerungsstrecke wird
wieder der zeitliche Überlapp zu Beginn einer Messung ermöglicht. Aber auch nach dem
Anregung-Abfrage-Prinzip wird darüber das zeitliche Auftreffen des Gate-Pulses relativ zum
Anregungspuls in der Probe so variiert, dass es möglich ist, die dadurch auftretenden zeitliche
Änderung der Intensität (∆I(λ,τ)) der Emission zu verfolgen (siehe Abb. 2.2-9, links). Essentiell
für dieses Experiment ist jedoch der Überlapp beider Pulse im BBO Kristall sowohl räumlich aber
auch zeitlich. Dadurch wird eine Grundvoraussetzung für den induzierten nichtlinearen optischen
Effekt, der Summenfrequenzbildung (SFG) (siehe Abb. 2.2-9, rechts), erfüllt. Summenfrequenzbildung ist ein 3-Wellen-Mischprozess und basiert auf einem nichtlinearen optischen (NLO) χ(2)
Effekt.